新聞網(wǎng)訊 近日,化學(xué)化工學(xué)院碩士研究生謝桂仙在電催化還原CO2領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展,研究成果以“3D Gas Diffusion Layer with Dual-metal Sites for Enhanced CO2Electrolysis to C2+Products”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊 Angew. Chem. Int. Ed.。該論文我校為唯一完成與通訊單位,翟艷玲教授和郭偉偉副教授為共同通訊作者,第一作者為我校2022級(jí)碩士研究生謝桂仙(目前于復(fù)旦大學(xué)攻讀博士學(xué)位),共同一作為我校材料科學(xué)與工程學(xué)院朱志軍副教授(負(fù)責(zé)理論計(jì)算部分),該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。2024年9月該生已在本雜志發(fā)表相關(guān)研究工作(Angew. Chem. Int. Ed.2024,63, e202412568)。

電催化轉(zhuǎn)化CO2制備重要化學(xué)品具有碳資源合理利用與環(huán)境保護(hù)的雙重意義,本研究構(gòu)建了一種具有Cu-Ag雙位點(diǎn)的三維GDE(3D-CuAg-GDE),用于電催化CO2還原制備C2+產(chǎn)物。該電極在-0.88 V vs. RHE下實(shí)現(xiàn)了82.04%的C2+法拉第效率,部分電流密度達(dá)到565.18 mA cm-2,且在500-900 mA cm-2的寬電流范圍內(nèi)仍能保持近60%的C2+選擇性。實(shí)驗(yàn)與理論分析表明,殼聚糖誘導(dǎo)生長(zhǎng)的三維結(jié)構(gòu)提高了活性位點(diǎn)利用率和CO2傳質(zhì)效率,其與CO2分子間形成的氫鍵促進(jìn)了CO2的富集與吸附。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,*CO中間體能夠從Cu位點(diǎn)遷移至Ag位點(diǎn),有效降低*CO加氫活化能,促進(jìn)Cu吸附的*CO與Ag結(jié)合的*CHO物種之間發(fā)生耦合反應(yīng)。這項(xiàng)工作闡明了雙位點(diǎn)協(xié)同作用對(duì)C2+產(chǎn)物生成的影響,并為設(shè)計(jì)高效GDE以實(shí)現(xiàn)安培級(jí)CO2電解提供了新的見(jiàn)解。
近年來(lái),該研究團(tuán)隊(duì)致力于電化學(xué)材料合成與綠色催化,單原子仿生催化界面分子測(cè)量等研究領(lǐng)域,在學(xué)生培養(yǎng)、學(xué)術(shù)論文、科研項(xiàng)目等方面均取得顯著成效。2022級(jí)碩士研究生共8名,其中7名進(jìn)入985高校攻讀博士學(xué)位,4名獲得國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金,多名獲得研究生學(xué)業(yè)獎(jiǎng)學(xué)金,1名獲得山東省研究生創(chuàng)新成果獎(jiǎng)。在高水平論文產(chǎn)出方面,2024年以來(lái)已在A(yíng)ngewandte Chemie International Edition、Science Bulletin、ACS Nano、Applied Catalysis B: Environment and Energy、Nano Letter、Advanced Functional Materials、Analytical Chemistry、Chemical Science等國(guó)際知名刊物發(fā)表論文30余篇。