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物理科學(xué)學(xué)院龍?jiān)茲山淌谡n題組在自然指數(shù)期刊Chemical Science上發(fā)表論文

作者:王君學(xué)    來(lái)源:物理科學(xué)學(xué)院      編輯:伍恒犁   日期:2025年10月30日 19:50   閱讀:1

新聞網(wǎng)訊 近日,物理科學(xué)學(xué)院龍?jiān)茲山淌趫F(tuán)隊(duì)在自然指數(shù)期刊 Chemical Science(2025,16(39): 18309-18317)上發(fā)表了題為“Harnessing magnetic fields: Temporal-spatial enabling in water-splitting electrocatalysis”(利用磁場(chǎng):在水分解電催化中的時(shí)空賦能)的研究論文。論文第一作者是博士生劉進(jìn)華和青年教師鄭杰博士,通訊作者是龍?jiān)茲山淌凇?/p>

對(duì)于電催化析氧反應(yīng)OER,反應(yīng)物H2O/OH-的單重態(tài)和產(chǎn)物O2的三重態(tài)之間的量子力學(xué)失配導(dǎo)致了自旋阻斷,從根本上限制了反應(yīng)速率。因此OER固有緩慢動(dòng)力學(xué)是電解水制氫主要的限制因素。這種與自旋相關(guān)的挑戰(zhàn)導(dǎo)致了催化劑設(shè)計(jì)的范式轉(zhuǎn)變,因此特別關(guān)注3d過(guò)渡金屬基催化劑的電子自旋結(jié)構(gòu)。雖然摻雜和構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)等方法在調(diào)節(jié)自旋態(tài)方面有明顯效果,但它們對(duì)自旋動(dòng)力學(xué)的控制有限。外部磁場(chǎng)已成為一種新的替代方法,能精確操縱電子自旋取向,并可能克服自旋相關(guān)的限制。最近的研究表明,外加磁場(chǎng)通過(guò)多種機(jī)制增強(qiáng)催化。然而,關(guān)鍵問(wèn)題仍未得到解決:什么因素定義了最佳磁場(chǎng)強(qiáng)度?磁場(chǎng)施加的時(shí)間如何影響催化效果?磁增強(qiáng)的定量邊界是什么?



針對(duì)上述問(wèn)題,該研究通過(guò)制備Co-Ru@RuO2亞鐵磁材料和外加(0-5 T)的磁場(chǎng),系統(tǒng)研究了磁場(chǎng)對(duì)電解水的影響。該工作引入了“時(shí)空賦能”的新概念,表明磁場(chǎng)對(duì)電催化的影響不是靜態(tài)的,而是關(guān)鍵取決于磁場(chǎng)施加的時(shí)機(jī)。小磁場(chǎng)(小于1 T)在循環(huán)伏安法CV激活之前施加是有效的,在電化學(xué)穩(wěn)定測(cè)試后再添加小磁場(chǎng)是無(wú)效的。然而,施加極強(qiáng)的磁場(chǎng)會(huì)破壞電化學(xué)穩(wěn)態(tài)。通過(guò)創(chuàng)新地準(zhǔn)原位磁矩溫度測(cè)量,建立了催化劑磁矩與其性能之間的直接相關(guān)性,證明了外部磁場(chǎng)可以誘導(dǎo)催化劑自旋態(tài)重排,從而增強(qiáng)催化活性。


責(zé)任編輯:楊倫     

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